Dear CP2K users/developers,<br><br>I was performing some benchmarks related to the basis set size (with simply PBE-D3). In particular, I was checking the energy difference between benzene adsorbed in the H-SSZ-13 zeolite and its protonated counterpart. While I can see a steady improvement going from DZVP -> TZVP -> TZV2P (without any issue in the calculation) I encountered large problems in the SCF convergence when using even larger basis sets, like the QZV2(or 3)P and the augmented basis sets. At this point, I was only able to converge a couple calculations with the QZV3P using the CG optimizer (normally I use the DIIS) and the FULL_KINETIC preconditioner (I normally use the FULL_SINGLE_INVERSE), which according to the manual should be more robust. I also tried the diagonalization method instead of the OT one but also in that case the scf was not converging.<br>The problem is that even with the two converged calculations the energy difference between the two species I'm studying results to be ~3000kJ/mol vs the expected ~100kJ/mol, thus it looks like the two scf have converged to different minima.<br><br>Does anybody know how to robustly converge the scf with large basis sets? In attachment the input and output of the supposedly converged calculations.<br><br>Thank you in advance,<br>Tom<br>