Hi, <div><br></div><div>I'm currently testing atomic force convergence with respect to basis set size, for a crystalline polymorph of sulfur (an array of cyclic S8 molecules). I've tested both standard GTH basis sets (DZVP to QZV2P compared to QZV3P), and MOLOPT (DZVP-MOLOPT-SR to TZV2P-MOLOPT compared to TZV2PX-MOLOPT). I'm observing a slow or poor convergence behavior, which can be seen in these two plots (MAE : mean absolute error, MAPE : mean absolute percentage error, both only computed on the x components of the forces): </div><div><br></div><div>GTH basis sets: </div><div><img alt="f_basis.png" data-iml="349917.89999999106" width="534px" height="534px" src="cid:234d6861-1c36-4be0-b75d-efe9da731c07"><br></div><div><br></div><div>MOLOPT basis sets (the TZV2P-MOLOPT/QZV3P panel is just shown here for comparison) : </div><div><img alt="f_molopt_basis.png" data-iml="536402.599999994" width="534px" height="534px" src="cid:ee9dad11-687e-4a10-925b-3a880430fe74"><br></div><div><br></div><div>In particular, TZVP-MOLOPT performs slightly better than TZV2P-MOLOPT..? I'm using a high energy cutoff (2500 Ry and a REL_CUTOFF of 100 Ry), and a rather tight SCF convergence criterion (1.0e-7) with the OT method. Convergence in the SCF is achieved rather fast. </div><div><br></div><div>Are these errors expected? I was trying to reproduce something similar from what ccan be seen in https://arxiv.org/pdf/1409.4527.pdf (figures 1 and 2), but didn't expect such high relative errors. The configuration I'm using is from a molecular dynamics run to obtain non-zero forces. I'm including a cp2k input file to reproduce the QZV3P calculation. </div><div><br></div><div>many thanks, </div><div>Arthur</div><div><br></div>