Just to reply to myself (and potential readers from the future), the keyword LEVEL_SHIFT (https://manual.cp2k.org/trunk/CP2K_INPUT/FORCE_EVAL/DFT/SCF.html#LEVEL_SHIFT) helped me. I increased it to 30, the structure converged and then I used the converged structure in the next calculation without the LEVEL_SHIFT keyword and it worked :) .<br><br><div class="gmail_quote"><div dir="auto" class="gmail_attr">On Friday, 21 August 2020 at 16:07:54 UTC+1 ma...@gmail.com wrote:<br/></div><blockquote class="gmail_quote" style="margin: 0 0 0 0.8ex; border-left: 1px solid rgb(204, 204, 204); padding-left: 1ex;"><br>Dear CP2K community,<br><br>I encountered a peculiar problem with optimising transition states using the semi-empirical method PM6. During the optimisation, the forces acted weirdly and the whole structure started flying apart. I should say that similar transition states for other molecules have been successful.<br><br>I have seen such behaviour before, but in the previous case, the SCF cycle failed to converge, which lead to unreasonable forces. In the current case, there are no problems with the SCF cycles and as I said, similar transition states converge quite quickly.<br><br>Furthermore, I should say that I did check the vibrational frequencies and the structure is a very good initial guess for the transition state. I tried to attach the necessary files (including the geometry optimisation frames and the vibrational frequency output), but for some reason, I couldn't. If you need the inputs, I can copy them here. The program version I am using is CP2K 6.1. If you have any further questions, let me know.<br><br>Thank you in advance,<br>Mario</blockquote></div>