<div dir="ltr">Dear all,<div><br></div><div>I am using version 2.5.1 of CP2K for geometry optimizing my system of interest, which is a graphene nanoribbon. I have attached the input and output files for two separate cases: (a) a geometry optimization (geo_opt.inp and geo_opt.out) and (b) an SCF run with the optimized geometry (scf.inp and scf.out). Two XYZ files are also attached, the initial unoptimized file (<a href="http://zigzag_init.xyz" target="_blank">zigzag_init.xyz</a>), and the final optimized coordinates (<a href="http://optimized_zigzag_initial.xyz" target="_blank">optimized_zigzag_initial.xyz</a>)<wbr> </div><div><br></div><div>As you will see, I am performing a spin polarized (UNRESTRICTED_KOHN_SHAM) calculation, with the MULTIPLICITY set to 1. The RELAX_MULTIPLICITY option is not turned on (it is set to zero by default). I am <b>not</b> using smearing. As the geometry optimization proceeds, the integrated absolute spin density (IASD) seems to increase significantly (from ~0 to ~18). Is this expected? I would imagine that the IASD is related to the specified multiplicity and therefore should not change significantly as optimization proceeds, because smearing is not turned on.</div><div><br></div><div>In fact, after geometry optimization finished, I ran a simple SCF run to compute the energy of the system using the optimized coordinates. Surprisingly, this energy is significantly different (~ 5 eV) than the energy obtained at the end of the geometry optimization step, despite having similar input files. Moreover, the IASD is also different at the end of the SCF run (~ 0), compared to at the end of the GEO_OPT run (~18).</div><div><br></div><div>Can anyone please advise what the issue might be? Why are the results so different between the SCF and GEO_OPT? Is it okay that the IASD changes during GEO_OPT?</div><div><br></div><div>Please let me know if you need any more information for diagnosing the issue.</div><div><br></div><div>Thank you very much</div><div><br></div><div>Best regards,</div><div>Ananth Govind Rajan</div><div>PhD Candidate</div><div>Department of Chemical Engineering, MIT</div></div>