<div dir="ltr">To generate a new pseudopotential for Ca, you may try the ATOMIC code, but I guess the current pseudopotential for Ca which was shipped with CP2K distribution should be good enough for you. What you need is to produce a new basis set for Ca, which is more complete than the DZVP-SR basis set provided by CP2K distribution. To do that, you can try with the OPTIMIZE_BASIS module. First, you perform a series of molecular calculations with a basis set which is close to the complete basis set limit. These accurate molecular calculations will serve as your reference. Then you choose a proper format of the basis set that you would like to optimize and provide initial guess for the Gaussian exponents and/or contraction coefficients, and you use the OPTIMIZE_BASIS module to optimize these variables by minimizing the electron density difference between the basis set that you would like to fit and your reference calculations. I am not sure if this explanation is clear enough. If not, I can try to produce a basis set for you, either using the same Gaussian exponents in DZVP-SR, or using more (and thus more diffused) Gaussian exponents if you believe your specific system will really benefit from that. Note the DZVP-SR basis set for Ca is already very diffused, with a small exponent of 0.055, which I think should be good enough for majority extended systems. Also keep in mind that a more complete basis set means much higher computational cost.<div><br></div><div>SL</div><div><br><br>On Sunday, March 22, 2015 at 8:52:48 PM UTC, Christopher O'Brien wrote:<blockquote class="gmail_quote" style="margin: 0;margin-left: 0.8ex;border-left: 1px #ccc solid;padding-left: 1ex;"><div dir="ltr">Does anyone know how to generate an optimized basis set/pseudopotential for Ca (specifically of the TZV2P type)? I noticed that the ATOM module may permit me to do this by looking at the test files. Is there instructions for generating a basis/pseudo?  </div></blockquote></div></div>