<div dir="ltr">Hello cp2k users,<div><br></div><div>I'm trying to set up a charge restrained QM/MM MD simulation for a pair of QM molecules embedded in TIP3P water. The two molecules can undergo charge transfer from a (neutral + radical) to (anion radical + cation) state, and ideally I would like to be able to force the spin density to localize on one chosen molecule rather than on the other. I imagined that if I restrain the charge of the first molecule to -1, it will become an anion radical instead of a neutral molecule.</div><div><br></div><div>Anyway, I ran into trouble with technical details. The topic is poorly documented so far, so I did some tests with BECKE_RESTRAINT, DDAPC_RESTRAINT and MULLIKEN_RESTRAINT, and arrived at following results:</div><div><br></div><div>With BECKE_RESTRAINT, I could obtain the desired spin density distribution and produce the .cube file, but the program crashed with a segfault and no specific error before the first MD step was done (after the charge populations, densities on regular grids and decoupling energy are reported).</div><div><br></div><div>With DDAPC_RESTRAINT, the restraint didn't seem to do anything to the system, although MD could proceed with no problem (same parameters as with BECKE, only the type of restraint changed).</div><div><br></div><div>With MULLIKEN_RESTRAINT, the Mulliken populations look as desired and the MD goes on, but when I visualize the .cube files, I don't see any effect of the restraint imposed (the density resides entirely on the second molecule) -- which can be an artifact of the specific population analysis method.</div><div><br></div><div>Could anyone explain to me the differences between these approaches, and what can cause the crashes with BECKE? Also, should I use BECKE/DDAPC_RESTRAINT_A/B in conjunction with BECKE/DDAPC_RESTRAINT, or are they mutually exclusive? I will be grateful for any piece of advise.</div><div><br></div><div>In case there are any incompatibilities in the parameters, I attached the input file I used for BECKE_RESTRAINT. In other approaches, everything except for the restraint secton remained the same.</div><div><br></div><div>Kind regards,</div><div>-Miłosz</div></div>