Hi John,<br><br>I doubt that it has to do with the smoothing (as in the posted previously, I am anyway not a big fan of that option). . I have not tested it yet but the usual reason for such a behaviour is a badly conditioned overlap matrix. Means, the inversion of the matrix goes wrong in the preconditioner and that causes a bad P. <br>There are various possibilities why that might happen. In your case it might be your box. 4A is very small. This causes some basis functions to go over the boundaries of your box. Furthermore you will use many periodic images (see total number of particle pairs). This might lead to a near linear dependence in S and so cause problems in the inversion.<br>In general, as Cp2K does not use k-points it is not a good idea to use such small unit cells. Using a 2x2x2 box won't be much more expensive and will give more reasonable results and probably fix your electron problem. Furthermore you have a very tight convergence criterium here you might even need a higher cutoff (just tried with 2x2x2, 800 works) to be able to reach that convergence level.<br><br>Flo <br>